Pd nanoparticles on the outer surface of microporous aluminosilicates for the direct alkylation of benzenes using alkanes

美崎 慧*; 三輪 寛子*; 伊藤 孝; 吉田 健文*; 長谷川 慎吾*; 中村 由紀奈*; 徳竹 駿太*; 高畠 萌*; 下村 浩一郎*; Chun, W.-J.*; et al.

ACS Catalysis, 13(18), p.12281 - 12287, 2023/09

https://doi.org/10.1021/acscatal.3c02309

The direct alkylation of benzenes with simple alkanes is one of the ideal processes for the production of alkylbenzenes. We demonstrated that Pd nanoparticles on the outer surface of H-ZSM-5 are efficient catalysts for direct alkylation. The reaction proceeds through the activation of an alkane on the acid sites present inside the zeolite pores. This process is followed by the nucleophilic addition of an arene to the activated alkane. The spillover of the abstracted hydrogen atoms from the acid sites to the Pd nanoparticles on the outer surface accelerates recombination to H. A maximum toluene conversion of 58.5% and selectivity of 95.6% for the alkylated products are achieved when toluene is reacted with -heptane. -selective alkylation is achieved, due to the effect of the pore size of H-ZSM-5. The SR study of muonium, a pseudo-isotope of hydrogen, in aluminosilicates suggested that the formation of atomic hydrogen is possible and its lifetime is in the sub-microsecond range or longer, which is long enough for chemical reactions.

連携計測による線源探査ロボットシステムの開発研究(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東北大学*

JAEA-Review 2022-041, 76 Pages, 2023/01

JAEA-Review-2022-041.pdf:3.27MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和3年度に採択された「連携計測による線源探査ロボットシステムの開発研究」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、ガンマ線の飛来方向を検出可能な検出器を開発し、これを搭載した複数のロボットの連携により、単一センサーでは得られない広視野・迅速・安価な放射線源探査を実現するロボットシステム(Cooperative Operation Robot system for RAdiation Source Exploration: CORRASE、コラッセ)を開発することを目的とする。東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の現場への投入に資することを目的として、線源探査を行う小型ロボットに放射線計測機器を搭載したシステムを3年間の計画終了時に完成させるための研究を行う。

Laser beam direct energy deposition of graded austenitic-to-martensitic steel junctions compared to dissimilar electron beam welding

Villaret, F.*; Boulnat, X.*; Aubry, P.*; 矢野 康英; 大塚 智史; Fabregue, D.*; de Carlan, Y.*

Materials Science & Engineering A, 824, p.141794_1 - 141794_10, 2021/09

https://doi.org/10.1016/j.msea.2021.141794

This article presents the Laser Beam Direct Energy Deposition (DED-LBD) process as a method to build a graded austenitic-to-martensitic steel junction. Builds were obtained by varying the ratio of the two powders during DED-LB processing. Samples with gradual transitions were successfully obtained using a high dilution rate from one layer to the next. Long austenitic grains are observed on 316L side while martensitic grains are observed on Fe-9Cr-1Mo side. In the transition zone, the microstructure is mainly martensitic. Characterizations were performed after building and after a tempering heat treatment at630C during 8h and compared to dissimilar Electron Beam (EB) welds. Before heat treatment, the DBD-LB graded area has high hardness due to fresh martensite formed during building. Tempering heat treatment reduces this hardness to 300 Hv. EDS measurements indicate that the chemical gradient between 316L and Fe-9Cr-1Mo obtained by DED-LB is smoother than the chemical change obtained in EB welds. Microstructures in DED-LB samples are quite different from those obtained by EB welding. Hardness values in DMD-LB samples and in welds are similar; the weld metal and the Fe-9Cr-1Mo HAZ are relatively hard after welding because of fresh martensite, as found in the DED-LB transition zone; both are softened by the tempering heat treatment. Both welds were overmatched at 20, 400 and 550C.

使用済燃料直接処分における放射性核種の瞬時放出率設定手法の構築

北村 暁; 赤堀 邦晃; 長田 正信*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 27(2), p.83 - 93, 2020/12

https://doi.org/10.3327/jnuce.27.2_83

使用済燃料を再処理せず深地層中に処分(直接処分)した場合、放射性核種の放出挙動はガラス固化体の地層処分とは異なると考えられる。本論文では、直接処分における核種の放出挙動評価のひとつである瞬時放出率(IRF)の設定手法を構築した。IRFの設定にあたっては、諸外国の安全評価報告書等など最新の文献情報を参考に、瞬時放出挙動を、核分裂生成ガス放出率(FGR)に比例するものと一定値をとるものとに分類した。FGRについては、わが国の使用済燃料に対して取得されたデータを収集した上で、燃料挙動計算コードFEMAXIを使用して推奨値と最大値を算出した。また、算出したFGRや既往のIRF実測値を用いて、わが国の加圧水型原子炉(PWR)使用済燃料におけるIRFの推奨値と最大値を推定した。推定した推奨値を既往の文献値と比較したところ、概ね諸外国の設定値と同程度であることが確認された。

Preliminary analysis of sodium experimental apparatus PLANDTL-2 for development of evaluation method for thermal-hydraulics in reactor vessel of sodium fast reactor under decay heat removal system operation condition

小野 綾子; 田中 正暁; 三宅 康洋*; 浜瀬 枝里菜; 江連 俊樹

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00546_1 - 19-00546_11, 2020/06

https://doi.org/10.1299/mej.19-00546

ナトリウム冷却式高速炉において、作動時にポンプ等の電源を必要としない受動的な完全自然循環方式の崩壊熱除去系の採用が有力な手法として検討されている。この崩壊熱除去系が通常運転時のみならず事故時において作動した際の炉内および炉心部の熱流動挙動を把握し、冷却性を評価する必要がある。本論文では、そのような複雑な熱流動現象が起こる場合において、炉心内および浸漬型冷却器(DHX)の解析モデルを適切に設定するためにナトリウム試験装置PLANDTL-2を対象に数値シミュレーションを行った。解析結果より、PLANDTL-2における注目すべき熱流動現象について抽出し、モデルの妥当性などを検討した。

In situ X-ray observations of pure-copper layer formation with blue direct diode lasers

佐藤 雄二*; 塚本 雅裕*; 菖蒲 敬久; 舟田 義則*; 山下 順広*; 原 崇裕*; 仙石 正則*; 左近 祐*; 大久保 友政*; 吉田 実*; et al.

Applied Surface Science, 480, p.861 - 867, 2019/06

https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2019.03.057

A blue direct diode laser metal deposition system, which uses multiple lasers, was developed to realize a high-quality coating layer with a dense, fine structure and high purity. To clarify the formation mechanism of the pure copper layer, the formation process using a blue direct diode laser system was observed using in situ X-ray observations. The stainless steel 304 substrate melts, generating bubbles in the molten pool at a laser power density of 7.2 10 W/cm and a scanning speed of 3.0 mm/s. At a laser scanning speed of 9.0 mm/s, the bubbles disappear because only a slightly molten pool is formed on the surface of the substrate. The bubble amount and penetration depth depend on the laser input energy with a blue direct diode laser. By controlling the amount of input energy, a copper coating is produced minutely without a weld penetration.

Assessment of the potential for criticality in the far field of a used nuclear fuel repository

Atz, M.*; Salazar, A.*; 平野 史生; Fratoni, M.*; Ahn, J.*

Annals of Nuclear Energy, 124, p.28 - 38, 2019/02

https://doi.org/10.1016/j.anucene.2018.09.028

使用済燃料を地層処分する場合を想定して(使用済燃料の直接処分)、処分場の周辺岩盤で燃料成分が蓄積することによって臨界が起こる可能性を評価するための解析的検討を行った。岩盤中で臨界が起こる燃料成分の量の最小値を評価するための中性子輸送モデル(地下水飽和した球形の体系を想定して解析を実施)と、燃料成分の地下水中への溶出と岩盤中での移行を評価するための物質輸送モデルによる解析結果を組み合わせて評価を行った。その結果、燃料成分が岩盤中で蓄積する条件として保守的な条件を想定する場合では、臨界が起こる量が蓄積される状況も想定されるものの、処分場での使用済燃料の配置を工夫することで、こうした状況は起こりにくくなると考えられた。

Multi-dimensional gas-liquid two-phase flow in vertical large-diameter channels

Shen, X.*; Schlegel, J. P.*; 日引 俊*; 中村 秀夫

Proceedings of 2017 Japan-US Seminar on Two-Phase Flow Dynamics (JUS 2017), 6 Pages, 2017/06

Large-diameter (D) channels are extensively used to increase the mass, momentum and heat transport capability of working fluid. Comparing with small-D pipes, two-phase flows in large-D channels show quite different and more complicated flow characteristics, since much larger cap bubbles can exist and interfacial instability prevents the cap bubbles from forming a large stable Taylor bubble. Flow regimes and radial void fraction profiles are also different from those in small-D pipes especially in cap/slug flow regime. The relative velocities between phases are greatly increased. This paper reviews recent progresses in the researches on two-phase flows in large-D channels. The state-of-the-art tool of four-sensor probe may enable classification of two-group bubbles by the measurement of bubble diameter instead of bubble chord length. Databases and most of the updated constitutive equations that cover flow regime transition criteria, drift-flux correlations, interfacial area concentration (IAC) correlations and one- and two-group interfacial area transport equation(s) are summarized and analyzed. Typical multi-dimensional characteristics of flows in large-D channels are presented and their one-dimensional numerical simulations are reviewed. Finally the future research directions are suggested.

直流アーク放電発光分光法によるMOX粉末中の金属不純物元素の定量; 粉末試料直接定量のための標準添加法の適用

古瀬 貴広*; 田口 茂郎; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

JAEA-Technology 2016-028, 19 Pages, 2016/12

JAEA-Technology-2016-028.pdf:1.79MB

使用済核燃料の再処理過程を経て得られたMOX(ウラン・プルトニウム混合酸化物)粉末は、キャラクタリゼーションのために金属不純物元素の定量分析が必要となる。本分析には、粉末試料を溶解することなく直接定量が可能となる直流アーク放電発光分光法が有用とされるが、検量線を作成する際にマトリックスマッチングなどの問題を克服できる標準物質の選択が最も重要な課題であった。本報告では、試料マトリックスの影響を考慮して既知量の不純物金属を含む八酸化三ウランを標準物質として用いた標準添加法を適用することによって、比較的有意量が試料中に含まれる鉄, クロム, ニッケルの定量を試み、良好な結果が得られることを明らかにした。

Effects of -radiation on a direct disposal system for spent nuclear fuel, 2; Review of research into safety assessments of direct disposal of spent nuclear fuel in Europe and North America

北村 暁; 高瀬 博康*; Metcalfe, R.*; Penfold, J.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(1), p.19 - 33, 2016/01

https://doi.org/10.1080/00223131.2015.1014874

使用済燃料の再処理を経て生成するガラス固化体の地層処分だけでなく、使用済燃料そのものを深地層中に処分(直接処分)する可能性について、日本の地層処分計画において検討される可能性が出てきている。使用済燃料の直接処分においては、廃棄体中の放射濃度が高く、放射線による影響も高くなる。放射線による影響の可能性の具体例としては、キャニスターの腐食量が増える、放射線によって地下水が変質することで酸化性化学種が生成し還元型地下水が酸化される、使用済燃料の溶解速度が上昇するといったことが挙げられる。このことから、ガラス固化体の地層処分では問題とならないと思われる放射線による影響について、使用済燃料の直接処分の安全評価では考慮することが必要となる。安全評価における線照射影響に特に注目して、本研究では直接処分を計画している日本以外の国々の安全評価をレビューした。本レビューは、日本における直接処分の安全評価に適切な論点を明確にした。